2020, 12(6):647-655. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.001 CSTR:
摘要:餐饮排放是城市地区挥发性有机物(VOCs)重要的无组织来源,由于其排放特征复杂,是大气环境研究和管理的薄弱环节.本研究采用了现场和实验模拟两种采样方式,利用2,4-二硝基苯肼(DNPH)采样柱和不锈钢罐分别采集羰基化合物和全空气样品,然后利用高效液相色谱(HPLC)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS/FID)对116种组分进行定性定量分析.在此基础上,分析了餐饮源VOCs的排放特征及其影响因素.总体来看,含氧有机物(OVOCs)和烷烃是VOCs浓度的主要贡献者,但不同餐饮源的源谱特征差异较大.另外,通过比较发现食用油的种类、油的使用次数、加热方式、烹饪方式和调味料等因素会对餐饮源VOCs排放特征造成显著影响.进一步分析了不同菜系所排放VOCs的臭氧生成潜势(OFP),关键组分主要是甲醛、乙醛、丁烯醛、乙烯和丙烯等.本研究成果能够补充我国餐饮源VOCs控制所需的基础数据.
孙金金 , 黄琳 , 龚康佳 , 王雪颖 , 李婧祎 , 秦墨梅 , 于兴娜 , 胡建林
2020, 12(6):656-664. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.002 CSTR:
摘要:自2014年以来,中国细颗粒物(PM2.5)浓度大幅度下降,但臭氧(O3)浓度逐年缓慢上升,厘清PM2.5和O3(P-O)相关性尤为关键.在本研究中,2014—2019年北京和南京PM2.5年均质量浓度下降幅度分别为-6.86和-6.15 μg·m-3·a-1;而日最大8小时平均O3质量浓度(MDA8 O3)年均增长幅度为1.50和1.75 μg·m-3·a-1.研究期间,北京地区MDA8 O3质量浓度小于100 μg·m-3,P-O呈负相关;而当质量浓度大于100 μg·m-3时,P-O为正相关.通过Pearson相关系数研究P-O两者相关性.在两个城市每月相关性分析中,在每日时间尺度5—9月为强的正相关;而小时时间尺度11月至次年2月趋于负相关.在北京,P-O每月和季节相关性变化大于南京.在日变化中,夏季在16时为强的正相关,春秋两季在13—17时为弱的正相关,而在春、秋和冬季8时,却为强的负相关.
刘毅 , 俞颖 , 宋锴 , 万子超 , 陆思华 , 于雪娜 , 曾立民 , 郭松
2020, 12(6):665-675. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.003 CSTR:
摘要:利用气相色谱-质谱仪/火焰离子检测器(Online-GC-MS/FID)对2017年冬季山东德州大气中99种挥发性有机物(VOCs)进行连续测量,研究了VOCs浓度和组分特征、日变化趋势、来源及其对臭氧(O3)、二次有机气溶胶(SOA)生成的贡献.结果表明,德州大气VOCs平均体积分数为(47.74±33.11)×10-9,烷烃占比最大,为40.66%.总VOCs及其组分表现出早晚体积分数高、中午体积分数低的日变化规律.德州大气中丙烷、丙烯、苯及甲苯和二氯甲烷分别受到液化石油气挥发、生物质燃烧、机动车排放和溶剂使用等人为源的影响.反向轨迹模型分析发现,北方内陆气团对德州VOCs体积分数具有一定贡献.烷烃、烯烃、芳香烃的臭氧生成潜势分别为(34.87±33.60)、(120.48±118.76)和(59.77±94.14)μg/m3,乙烯、丙烯、甲苯和间/对二甲苯的贡献较大.芳香烃氧化主导了SOA生成,其贡献率为93.7%,甲苯、间/对二甲苯、苯对SOA生成的贡献最大.为解决大气复合污染问题、实现臭氧和PM2.5协同控制,德州应重点控制甲苯、间/对二甲苯等芳香烃的排放.
刘子杨 , 张宜升 , 彭倩倩 , 王新雨 , 薛莲 , 王娇 , 刘晓环 , 王征
2020, 12(6):676-685. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.004 CSTR:
摘要:对2017年11月1日—2018年1月31日与2018年11月1日—2019年1月31日连续两年青岛市大气PM1进行监测,获取了PM1中含碳组分的变化趋势,结合国控站点监测数据和气象条件,分析了秋冬季PM1来源.结果表明:2017、2018年秋冬季观测期间PM1日均质量浓度分别为40.58±25.98、42.55±25.05 μg/m3;霾日质量浓度分别为84.71±16.70、81.52±18.39 μg/m3.与2017年相比,2018年同期PM1质量浓度增长4.85%,霾日下降3.76%.2017年霾日PM1中OC、EC质量浓度分别为13.67±3.95、3.95±1.02 μg/m3,2018年分别为16.48±6.34、3.34±1.16 μg/m3.与2017年相比,2018年霾日OC质量浓度增长20.56%,EC下降15.44%.2017、2018年霾日SOC质量浓度分别是非霾日的1.28和2.15倍,表明霾污染发生时易发生有机碳二次转化.含碳组分主成分分析均解析出3个因子.因子1解释变量均最大,分别为58.98%、67.14%,其表征含碳组分主要源于生物质燃烧、燃煤、道路扬尘及汽油车尾气等排放源.由后向气流轨迹分析得出,2017、2018年秋冬季气团轨迹多起源于内蒙古,经河北、天津、山东等省市抵达青岛.
2020, 12(6):686-694. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.005 CSTR:
摘要:传统的空气质量模型多使用简化的光化学反应机制来模拟大气污染物的形成.这些机制主要基于烟雾箱实验拟合的反应速率和产物来模拟二次产物(如臭氧(O3))前体物的氧化反应,具有一定的不确定性,导致模拟结果产生偏差.针对该问题,本研究将详细的大气化学机理(MCMv3.3.1)与美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统CMAQ相结合(CMAQ-MCM),模拟研究长三角地区2015年8月27—9月5日臭氧高发时段的空气质量.CMAQ-MCM模型可以较好地模拟长三角地区6个代表城市O3和其前体物随时间的变化趋势.对模拟的O3日最大8 h平均浓度的统计分析表明,徐州表现最好(标准平均误差=-0.15,标准平均偏差=0.23).在长三角地区,居民源对挥发性有机物(VOCs)的贡献最大,占39.08%,其次是交通运输(33.25%)和工业(25.56%).能源对总VOCs的贡献最小,约为2.11%.对活性氧化氮(NOy)的分析表明,其主要组分是NOx(80%),其次是硝酸(HNO3)(<10%).O3的空间分布与NOy和NOx非常相似.HCHO等其他氧化产物的分布与NOx相似,这很可能是由于在高NOx条件下VOCs氧化产生的产物.甲基乙烯基酮(MVK)和甲基丙烯醛(MACR)的空间分布与自然源VOCs (BVOCs)非常相似,表明长三角地区MVK和MACR主要由BVOCs氧化生成.长三角地区受到人为源和自然源排放相互作用的影响.
樊凡 , 宋锴 , 俞颖 , 万子超 , 陆思华 , 唐荣志 , 陈仕意 , 曾立民 , 郭松
2020, 12(6):695-704. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.006 CSTR:
摘要:挥发性有机物(VOCs)是臭氧和大气颗粒物的重要前体物,本研究利用在线气相色谱-质谱仪(Online-GC-MS)于2018年5—6月对江苏省泰州市大气中98种VOCs进行监测,依据监测结果对泰州市大气VOCs的组成特征、日变化趋势进行分析,对醛酮类VOCs数据进行参数化拟合探究其一次二次贡献,并采用正矩阵因子分解模型(PMF)对VOCs数据进行来源分析,用最大增量反应活性(MIR)计算臭氧生成潜势(OFP).研究结果表明:泰州市大气VOCs中烷烃占比最高,其次为醛酮;烷烃、烯烃、卤代烃和芳香烃浓度日变化趋势明显,特征相近;参数化方法表明醛类物质主要来自于二次生成,而酮类物质主要来自一次排放;PMF模型结果表明泰州市VOCs的主要贡献源分别为机动车排放、油气溶剂挥发、生物质燃烧、其他工业和天然源;OFP的主要贡献物种为烯烃类,占比34.18%.研究结果表明,控制工业排放和溶剂使用是泰州市大气污染物控制的重点.
2020, 12(6):705-713. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.007 CSTR:
摘要:大气污染物排放清单是空气质量模拟和空气污染治理的重要依据.本研究比较分析了两套覆盖江苏省的2017年大气污染物排放清单,即分别由上海市环境科学研究院、江苏省环境科学研究院编制的"长三角清单"和"江苏省清单",并结合区域空气质量模型CMAQ评估不同清单对长三角地区2017年1、4、7、10月的空气质量模拟的影响.清单比较结果表明,除二氧化硫(SO2)以外,江苏省清单估算的各污染物排放量较长三角清单低.通过与观测数据比较,发现两套清单对SO2、氮氧化物(NOx)、臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)的模型模拟性能均较好.江苏省清单与长三角清单两者的模拟结果空间分布接近,其中江苏省清单模拟的PM2.5和O3在长三角多数地区略低于长三角清单的模拟结果(1月O3除外).江苏省清单与长三角清单均能够用于空气质量模式模拟,可为江苏地区的细颗粒物和光化学烟雾污染的控制策略制定提供参考.
秦艳红 , 秦玮 , 蒋自强 , 刘笑媛 , 杜嵩山 , 袁琦
2020, 12(6):714-720. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.008 CSTR:
摘要:利用2019年8月13日—9月30日江苏省13个设区市离线监测的VOCs数据,对江苏省城区VOCs污染特征及其关键活性组分进行分析研究.结果表明,江苏省逐日VOCs的体积分数范围为8.83×10-9~45.11×10-9,表现为烷烃 > 芳香烃 > 烯烃 > 炔烃.江苏省13个设区市VOCs的体积分数为7.85×10-9~30.52×10-9,徐州市VOCs最高,这与徐州市监测点位置分布及其工业结构相关.全省13个设区市臭氧浓度处于优、良、轻度污染和中度污染时,VOCs总体积分数分别为14.96×10-9、17.96×10-9、25.85×10-9和25.11×10-9,臭氧浓度处于污染状态时的VOCs高于优、良状态,且炔烃占比随着臭氧污染程度的加重呈升高趋势,表明现阶段臭氧生成与人类活动关系密切.通过加权的方式筛选出间/对二甲苯、乙烯、甲苯、丙烯、异戊二烯、邻二甲苯等物种,它们是目前对江苏省城区影响程度较大且影响范围较广的关键活性物种.
孙鑫 , 唐倩 , 邹巧莉 , 金玲玲 , 宋清川 , 徐达 , 田旭东
2020, 12(6):721-728. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.009 CSTR:
摘要:过氧乙酰硝酸酯(PAN)是由VOCs和NOx的光化学反应生成的一种典型二次污染物,比O3更适合作为光化学污染的指示剂.2019年6—10月对浙江中部盆地金华市大气中PAN进行了在线监测,并对影响其体积分数变化的因素进行了分析,同时还分析了一次典型的光化学污染过程.结果表明,观测期间PAN的平均体积分数为0.656×10-9,最高体积分数为4.348×10-9,日均体积分数水平在0.130×10-9~2.203×10-9之间.PAN日变化特征显著,9月为明显的双峰变化,其他月份均为单峰.受气象条件的影响,夏季的污染程度显著低于秋季.9月27—30日典型污染时段内,PAN的小时均值是整个观测期均值的2.8倍,污染以本地积累为主.前体物浓度水平差异与去除机制的不同是影响PAN和O3相关性的重要因素,此外NO/NO2的比值是影响PAN生成速率的重要因素,PAN的峰值基本出现在NO/NO2比值较低的时段.在生成PAN的VOCs物种中,丙烷、乙烷和间/对二甲苯所占比例较大.
陈安雄 , 胡柯 , 沈龙娇 , 钟章雄 , 段佳鹏 , 汪羽商 , 陈文泰
2020, 12(6):729-738. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.010 CSTR:
摘要:近年来武汉市臭氧污染日益严峻,成为影响空气质量达标的瓶颈,弄清臭氧及其前体物非线性关系是臭氧防控的关键和基础.本研究基于武汉中心城区2018年4—9月臭氧及其前体物在线观测数据,分析出武汉市臭氧浓度受前体物和气象条件等因素的共同影响,呈较为明显的季节变化和日变化特征.观测期间武汉市大气挥发性有机物(VOCs)平均体积分数为32.5×10-9,烷烃是武汉市VOCs的主要组分,其次是含氧VOCs (OVOCs)和卤代烃.利用基于观测的模型定量分析臭氧与前体物之间的关系,发现削减VOCs会引起臭氧生成潜势的显著下降,而削减氮氧化物则会使臭氧生成潜势升高,说明武汉市臭氧生成处于VOCs控制区.在人为源VOCs中,间/对二甲苯和邻二甲苯的相对增量反应活性(RIR)最高,是影响臭氧生成的关键组分.
常艳春 , 魏莉 , 杨晓红 , 费勇 , 沈学勇 , 陈江 , 张海燕 , 缪丽娜
2020, 12(6):739-748. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.011 CSTR:
摘要:近年来近地面臭氧问题日益凸显,成为影响空气质量持续改善的瓶颈.本研究基于2017年8—9月在湖州市城区开展的为期1个月的臭氧及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在线观测数据,分析了臭氧及其前体物污染特征,利用正矩阵因子分析(PMF)解析了VOCs来源,并采用基于观测的模型(OBM)对臭氧生成机制进行研究.研究结果表明:1)观测期间湖州市VOCs平均体积分数为(24.78±9.10)×10-9,其中占比最高的组成为烷烃、含氧VOCs (OVOCs)和卤代烃;2)在臭氧非超标时段,湖州市臭氧生成处于VOCs控制区,而在臭氧重污染期间湖州市处于以VOCs控制为主的过渡区;3)在臭氧超标时段,对臭氧生成潜势(OFP)贡献最大的是芳香烃(39.6%),其次是烯烃(21.5%)和OVOCs (19.4%),排名前三的关键组分为甲苯、乙烯和间/对二甲苯;4)源解析结果显示观测期间湖州市VOCs的主要来源是溶剂使用(27.0%)、交通排放(22.7%)、背景+传输(19.3%)、工业排放(16.9%)、汽油挥发(7.7%)和植物排放(6.4%),重污染过程期间对OFP贡献最大的两类源是交通排放源和溶剂使用源,贡献百分比分别为35.1%和30.5%.因此,对交通排放和溶剂使用方面进行控制管理对湖州市大气臭氧污染防控有重要意义.
2020, 12(6):749-757. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.012 CSTR:
摘要:了解涂装行业挥发性有机物(VOCs)的排放特征是制定山东地区臭氧(O3)和PM2.5防控策略的重要环节.本研究在山东地区测定了两家典型食品金属包装企业喷涂过程中VOCs的排放组成,企业产品以饮料罐和罐头为主.结果表明:两家企业排放的总VOCs质量浓度水平相当,质量浓度变化范围在50~1 500 μg/m3;但两家企业喷涂过程中VOCs的排放组成具有一定的差异,以生产铝罐和马口铁罐为主的企业中的含氧挥发性有机物(OVOCs)含量最多,占比89.71%(质量分数,下同);而生产铝罐的企业芳香烃(56.15%)是首要的排放种类,其次是OVOCs (32.32%).通过分析两家企业内外喷涂工艺的VOCs源成分谱,发现同一企业不同工艺之间有一定差异,多种罐生产企业的内、外喷涂中乙醇占比最高,分别为94.28%、84.46%;单铝罐生产企业的内喷涂2-丁酮(24.33%)是重要组分,外喷涂中甲苯(36.40%)含量较高.
苑雯雯 , 王霞 , 高素莲 , 孙晓艳 , 范国兰 , 王琛
2020, 12(6):758-766. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.013 CSTR:
摘要:制药行业因在提取等过程中使用有机溶剂排放大量挥发性有机物(VOCs)而备受关注.本研究在山东省选择化学合成、生物发酵、中药共三家制药企业开展了107种VOCs组分的监测和分析,并建立制药企业的VOCs源成分谱.研究结果表明:化学合成类和生物发酵类制药企业排放总质量浓度均超过20 mg/m3,中药制药企业的样品的平均质量浓度相对较小,为902.66 μg/m3.本研究所分析的107种组分中,以含氧挥发性有机物(OVOCs)为主,三家企业均超过75%,其中,化学合成制药类卤代烃物种的占比较高.企业类型、生产环节、收集排放措施等是影响VOCs成分的重要因素.
2020, 12(6):767-772. DOI: 10.13878/j.cnki.jnuist.2020.06.014 CSTR:
摘要:为提高大白菜等小粒径精密播种机的机械化水平,设计了一种小粒径气吸式排种器.首先利用JPS-12排种器性能检测试验台对排种器进行测试,得到不同参数组合下的性能指标与最优参数组合.然后使用计算流体力学方法(CFD),借助FLUENT软件分析了吸种器内部流场的分布,得到了吸种器内部压力分布云图和吸种孔截面云图.最后基于离散元法(DEM)建立大白菜种子颗粒模型,对排种器仿真模型进行简化和网格划分,完成了小粒径气吸式排种器DEM-CFD耦合仿真实验.对比台架与仿真试验结果,得出如下的结论:当排种盘转速为20 r/min,真空度为2.2 kPa时,排种性能最佳.
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