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0 引言
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大气中二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）等温室气体浓度不断升高导致全球气候变暖等问题出现，引起了国际社会与科学家的广泛关注．农业是温室气体排放的重要来源，随着科技的不断进步以及农业现代化的推广，化肥、农药等高碳性生产资料的持续投入使用使农业活动产生的温室气体排放量不断增加[1-2]．1961—2016年，全球农业温室气体排放量增加了2 542 Mt CO2当量[3]．我国是拥有1.66亿hm2耕种土地的农业大国[4]，2014年农业活动CH4排放2 224.5万t，排放量占全国CH4总排放量的40.2%，N2O排放量为117.0万t，占全国N2O总排放量的59.5%[5]．因此，在 “双碳”目标下，农业温室气体排放管控是需要关注的重点问题．
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国内外研究机构采用政府间气候变化专门委员会（IPCC）推荐方法、模型估算法等方法，对农业源温室气体排放进行了一系列的探索研究，主要包括稻田CH4排放、农用地N2O排放、动物肠道发酵CH4排放及动物粪便管理CH4和N2O排放．Garnier等[6]采用农产品系统广义表示法（Generalized Representation of Agro-Food System，GRAFS）编制了法国1852—2014年农业温室气体排放清单，发现在2010—2014年间，法国农业温室气体排放量稳定在每年1.14亿t CO2当量，其中CO2、CH4以及N2O排放占比分别为22%、49%、29%; 范紫月等[7]基于排放因子法建立了中国1980—2020年包括农作物种植业和畜牧养殖业的农业温室气体排放清单，其中农作物种植业是全国农业温室气体的重要排放源（40年平均排放占比为67.33%）; 凌瑞瑜等[8-9]采用排放因子法估算出2017年广西农业温室气体排放总量达3 636.34万t CO2当量，其中稻田排放CH4约42.76万t（折合约1 068.93万t CO2当量），农作物N2O排放3.69万t（折合约1 098.72万t CO2当量），分别占当年广西农业温室气体总量的29.40%和30.21%，并预测2050年全省农业温室气体排放量较2017年增长10%．许多学者重点针对农业源温室气体重要组成部分（CH4和N2O）的排放量和排放特征也开展了详细研究．其中，CH4MOD模型作为IPCC推荐计算方法之一广泛应用于农业源CH4排放量核算，而排放因子法是N2O排放量估算的主要方法，二者是参考国内排放特征建立的更加符合我国温室气体实际排放特征的模型与方法，与其他方法（例如DNDC模型[10-11]、IPCC排放因子法[12-13]）相比对于温室气体排放的估算更为合理[14-16]．Huang等[16-17]建立了CH4MOD模型并根据94次全国水稻种植区实地观测对该模型进行了修正和验证，证明该模型能合理地模拟稻田CH4排放; 王平等[18-20]结合CH4MOD模型与GIS技术估算了1955—2005年全国稻田CH4排放; 戴洁[21]使用该模型模拟出2011年上海市稻田排放2.94万t CH4; 营娜等[22-23]基于县域的活动数据，采用IPCC排放因子法编制了2008年中国农业N2O直接排放清单，共计1 072.4 Gg N2O，其中因肥料施用而导致的农作物N2O排放是最重要的排放源（占总量的52.8%）; Yue等[14]根据中国1 151个现场测量数据库，建立和更新了中国各地区的N2O排放系数，并估算出2016年中国农作物N2O直接排放为19.4万t．然而，以往研究大多基于区域尺度（最小为县域）定量分析农作物温室气体排放，且多关注其年际变化趋势而尚未开展更精细时间尺度的排放研究，对不同类型农作物的温室气体排放特征分析也较少，仍存在一定的局限性．
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“十四五”期间，我国大力推进农业农村改革，发展绿色低碳农业，农业减排也成为政府和社会的重点关注领域[24]．长三角地区水资源丰富，农作物复种指数较高，是我国重要的农作物生产基地．2018年长三角水稻、小麦、油籽产量分别达到全国产量的19.82%、22.41%、11.58%[4]．因此，本研究选取长三角地区作为重点研究对象，采用CH4MOD模型和排放因子法针对该地区2018年农作物的CH4和N2O排放开展区域定量估算．基于农作物生长规律和分布格局，本研究共针对9种不同种类农作物细致地分析了其逐月甚至逐日的温室气体排放特征，并建立了精细的网格化排放清单（网格分辨率为1 km×1 km），极大地弥补了以往研究中作物类型单一且时空分辨率较粗的不足，有助于精准识别长三角地区农业温室气体的重要排放源、排放时段及区域，对于科学有效地制定减排措施、助力农业“双碳”目标的实现具有重要的指导意义．
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1 材料与方法
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1.1 研究区域概况
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本研究的研究区域为长三角地区的三省一市（安徽省、江苏省、浙江省和上海市）．长三角地区2018年拥有耕地1 855.23万hm2[4]，占全国耕地面积的11%．区域地势平坦临近长江，河网密布，气候适宜，为农业发展提供了良好的生产条件．
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1.2 稻田CH4排放研究方法
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本研究基于长三角地区农作物种植面积数据，采用CH4MOD模型估算出长三角2018年稻田CH4排放量，并借助GIS技术分析排放量模拟结果的时空分布特征，建立长三角地区农作物1 km×1 km网格化温室气体排放清单．CH4MOD模型是Huang等[16]基于稻田CH4的产生、氧化和传输过程建立的半经验稻田CH4排放模型，其假设CH4的排放率受CH4基质的供应以及环境因子（包括土壤温度、土壤砂砾含量等）所决定，其中CH4基质由水稻植株的根系分泌物及稻田土壤中的外源有机质分解生成．模型的基本计算公式如下:
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其中:E（CH4）为稻田CH4的总排放量，g; FE（CH4）为稻田CH4排放因子，g/m2; Ar为水稻种植面积，m2; Ep为稻田CH4经由植株传输过程的排放率，g/（m2·d）; Ebl为气泡传输过程的排放率，g/（m2·d）; t为各水稻生长日期，d．模型参数具体如图1所示．
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为估算农作物温室气体排放量，需收集长三角地区不同作物类型的基本参数．由式（1）、式（2）和图1可知，CH4MOD模型基本参数包括水稻播种面积与单产、逐日气温、土壤砂砾含量、外源有机质、稻田水管理方式等[6]．
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本研究从卫星（Landsat8和GF-1）获取农作物分布原始图像并用GIS处理分析获得长三角地区农作物种植面积数据，空间分辨率为1 km×1 km，共包括9种主要农作物:早稻、晚稻、单季稻、玉米、棉花、油籽、花生、大豆和小麦，如表1所示．对于2018年长三角地区水稻单产数据GY，早稻、晚稻以及单季稻单产数据均取自全国统计年鉴（2019）[4]．氧化还原电位Eh受水管理方式和作物生长周期影响．长三角处于华东地区，各省份稻田水管理方式基本一致，其中早稻的水管理方式为灌溉-烤田-复水灌溉-间歇灌溉，单季稻及晚稻的水管理方式为灌溉-烤田-间歇灌溉[18，21，25-26]，其作物生长周期通过作物种植收获调研及文献总结获得[25]（图2）．计算外源有机质产生CH4基质COM时，k1和k2取值分别为0.027和0.002[16]，有机质易分解组分含量OMN和难分解组分含量OMS取值于文献[16]．土壤砂砾含量（SAND）根据土壤-土地数字化数据库SOTER（http://www.fao.org）和世界土壤数据库HWSD（http://www.tpdc.ac.cn）综合确定，即首先通过SOTER确定土壤类型，并从HWSD中获得对应土壤类型的砂砾含量．逐日气温数据Tair是模型模拟稻田CH4排放的主要参数，数据来自中国气象数据网（http://data.cma.cn）．
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图1 CH4MOD模型参数输入图
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Fig.1 CH4MOD model parameter input
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图2 长三角地区稻田水管理方式
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Fig.2 Water management modes of paddy rice fields in Yangtze River Delta
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1.3 农作物N2O排放研究方法
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本研究基于长三角地区作物分布数据，采用排放因子法构建了长三角地区农作物直接N2O排放清单，并分析了N2O时空分布规律．计算公式如下:
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其中：E（N2O）为农作物N2O的总排放量，g; A为作物种植面积，hm2; FE（N2O）表示一定条件下的N2O排放因子，kg/hm2; P为N2O排放转化系数（取值于文献[14]），%; R为化肥氮施用折纯量（以N计），kg/hm2．
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由式（3）、（4）可知，N2O排放核算基本参数包括农作物种植面积以及农田施氮量等[14]．化肥氮施用折纯量采用《全国农产品成本收益资料汇编（2019）》[27]中氮肥与复合肥含氮量之和，其中，复合肥含氮量通过调研并统计各类复合肥成分获取，本研究取值为31%，如表2所示．
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2 结果与分析
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2.1 排放因子结果分析
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长三角地区稻田CH4平均排放因子为348.54 kg/hm2，其中安徽省、江苏省、上海市和浙江省稻田CH4平均排放因子分别为283.50、440.85、361.82和322.95 kg/hm2．长三角地区农作物N2O平均排放因子为0.95 kg/hm2，其中安徽省、江苏省、上海市和浙江省农作物N2O平均排放因子分别为0.89、1.09、0.80和0.61 kg/hm2．戴洁[21]通过CH4MOD模型估算出上海市2011年稻田CH4排放因子为277.15 kg/hm2，低于本研究计算结果．一方面，戴洁[21]认为水稻生长周期集中在6月中下旬至11月，而本研究设定在5月至10月，在模拟过程中采用的生长周期及气温参数略高于前者; 另一方面，作物单产随着科技进步逐年递增，且近年来国家大力推进秸秆还田政策，稻田外源有机质输入增多，稻田CH4排放率增加，导致本研究排放因子模拟结果较高．韩云芳等[28]采用区域氮循环模式IAP-N模型估算出安徽省2011年各类型农用地N2O平均排放通量为2.0 kg/hm2，该研究中N2O排放源不仅包含农作物还包括菜地、果园和茶园（果园和茶园的排放通量是农作物的两倍），同时还引入了动物粪便及秸秆焚烧氮输入，加上近年来政府为改善大气环境，严禁秸秆焚烧以致输入农田的氮较往年降低，导致其N2O平均排放因子高于本研究．
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2.1.1 CH4排放因子对比分析
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根据模拟结果，2018年长三角地区不同水稻种植类型的CH4平均排放因子存在一定差异．其中:单季稻CH4排放因子最高，为448.61 kg/hm2; 其次为晚稻，CH4排放因子为312.26 kg/hm2; 早稻CH4排放因子最低，为283.56 kg/hm2（图3）．各水稻种植类型排放差异主要是由气候、土壤、水管理方式以及外源有机质输入不同造成的．其中单季稻由于种植收获时间较长，长期淹水有利于厌氧产甲烷菌产生CH4，故排放因子较高．2018年长三角地区各省市稻田CH4排放因子为283.50~440.85 kg/hm2，从高到低分别为江苏省（440.85 kg/hm2）、上海市（361.82 kg/hm2）、浙江省（322.95 kg/hm2）和安徽省（283.50 kg/hm2），其中江苏省比安徽省高出55.50%（图3）．各省市稻田CH4平均排放因子的差异主要来源于各类型水稻的种植比例不同．江苏省近96%的水稻为排放因子最高的单季稻，因此其CH4排放因子高于其他省市; 由于上海市排放因子较高的晚稻种植比例较大，其CH4排放因子高于以早稻（排放因子最低）为主的浙江省与安徽省．各省市中安徽省CH4排放因子最低，这是因为单季稻仅占全省水稻种植面积的0.2%，而早稻和晚稻种植面积分别占62%和37%．此外，安徽省水稻单产较低，地上生物量与根系生物量较少，进而稻田CH4经由植株传输过程的排放率以及CH4气泡传输排放率较低，同样导致其排放因子相对较小．
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图3 长三角地区不同水稻种植类型CH4排放因子对比
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Fig.3 CH4 emission factors of different rice types planted in Yangtze River Delta
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*注:部分农作物化肥氮折纯量数据缺失，采用全国平均数据．
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2.1.2 N2O排放因子对比
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由于农作物化肥施用量不同，N2O排放因子也存在一定的差异．从农作物种类来看，2018年长三角地区小麦与玉米N2O平均排放因子均大于1 kg/hm2，分别为1.34、1.15 kg/hm2; 大豆N2O排放因子最小，为0.03 kg/hm2（图4）．大豆自身具有固氮能力，可通过根瘤菌固定空气中的气态氮，其所需化肥投入量远远低于其他作物，而N2O排放因子与化肥氮施用量呈正相关，故大豆N2O排放因子较其他作物低．从地区来看，2018年长三角各省市农作物N2O排放因子为0.61~1.09 kg/hm2，最高值比最低值高出78.69%（图4）．排放因子从高到低的省市分别为江苏省（1.09 kg/hm2）、安徽省（0.89 kg/hm2）、上海市（0.80 kg/hm2）和浙江省（0.61 kg/hm2）．各省市排放因子的差异主要来源于农作物化肥氮施用量的不同，化肥氮施用量越高，N2O排放因子越高．根据《全国农产品成本收益资料汇编（2019）》可知，江苏省各作物化肥氮施用量普遍高于长三角其他省市，所以导致其N2O排放因子较高．
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图4 长三角地区不同作物类型N2O排放因子对比
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Fig.4 N2O emission factors of different croplands in Yangtze River Delta
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2.2 排放量结果分析
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2.2.1 CH4排放结果分析
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2018年长三角地区稻田排放176.9万t CH4（折合约3 714.9万t CO2当量），其中安徽省排放68.9万t，江苏省排放83.0万t，上海市排放5.0万t，浙江省排放20.0万t．从种植类型来看，单季稻的CH4排放量占全地区总排放量的45.71%，是最主要的排放源．虽然单季稻种植面积略低于早稻，占全地区水稻种植面积的35.67%，但该种植类型CH4排放因子较高，所以其对CH4排放量的贡献较大．其次，早稻以37.75%的面积贡献了30.58%的CH4排放．晚稻种植面积最小，占长三角地区水稻种植面积的26.58%，其CH4排放量也最小，占全长三角地区稻田CH4排放总量的23.71%．
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从空间分布来看，CH4排放主要集中在江苏中南部和安徽中部地区，而安徽北部、浙江省排放强度较低（图5）．总体上，长三角地区CH4排放主要来源于江苏省及安徽省的稻田，这是因为安徽省水稻种植面积（243万hm2）及江苏省水稻种植面积（186万hm2）远远超过浙江省（62万hm2）和上海市（13万hm2），而CH4排放与稻田面积成正比关系．其中，浙江省由于全省土地坡度略高，作业难度较大，浙东舟山临海及浙南丘陵山区地区水资源较为短缺[29]，加之近年全省推进农业供给侧结构性改革（优化农业产品结构和生产结构），种植业不断缩减，导致浙江省2018年水稻种植面积较小．
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图5 长三角地区稻田CH4排放区域分布
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Fig.5 Regional distribution of CH4 emission from paddy fields in Yangtze River Delta in 2018
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CH4排放的时间格局基本上受水稻的生长周期影响，与稻田的水管理方式时间基本一致．从4月至10月，稻田CH4排放共呈现出4个高峰，如图6所示．第1个高峰出现在5月上旬，峰值较小，这是因为长三角地区早稻稻田陆续进入淹水状态，厌氧环境下有利于产CH4菌释放CH4．随后在5月下旬单季稻稻田淹水、6月上旬早稻稻田烤田（排水后曝晒田块）后复水灌溉、7月初大面积单季稻稻田烤田后间歇灌溉以及7月下旬晚稻淹水时期，均出现了CH4排放峰值．淹水时期的稻田贡献了长三角地区稻田CH4排放的58%，众多研究学者[30-31]发现通过设计节水灌溉或者间歇灌溉可以降低CH4产生潜力，提高CH4的氧化率，从而有效降低稻田CH4的排放．
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图6 长三角地区CH4排放时间分布
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Fig.6 Temporal distribution of CH4 emission in Yangtze River Delta in 2018
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2.2.2 N2O排放结果分析
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2018年长三角地区农作物排放15 114.9 t N2O，折合约450.4万t CO2当量．安徽省、江苏省、上海市及浙江省分别排放7 905.8、6 404.2、167.8和537.1 t N2O．从种植类型来看，小麦N2O排放占全长三角地区N2O排放总量的50.50%，其种植面积占长三角农作物种植总面积的35.95%，玉米以18.62%的面积占比排放了22.59%的N2O，其余作物N2O排放量占比均在8%以下．小麦和玉米由于N2O排放因子较高，且种植面积较大，其排放量也高于其他作物．
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从空间分布来看，N2O排放主要集中在安徽中北部地区，排放强度最强，江苏省、上海市、安徽南部及浙江省排放强度较低（图7）．与CH4类似，总体上长三角地区N2O排放主要来源于安徽省及江苏省农作物，浙江省由于作物面积小且排放因子低，故其排放量也较小．
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图7 长三角地区N2O排放区域分布
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Fig.7 Regional distribution of N2O emission in Yangtze River Delta in 2018
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根据各类农作物生长阶段及其化肥施用量[32-34]，采用排放因子法估算出农作物各生长阶段N2O排放量，并以此为基础建立了长三角地区农作物N2O时间分布（图8）．由图8可知，长三角地区农田N2O排放主要集中在4—10月，其中4—5月排放更高．小麦4—5月处于花粒期，需要施用大量氮肥，而4月早稻和单季稻、6月玉米农田开耕后也需施入基肥，这是导致4—6月N2O排放处于高值的主要原因．8月下旬，孕穗期的玉米需要吸收大量的氮来使果实更加饱满，同时为使水稻抽穗顺利，稻田中也会加入穗肥; 9月末油籽基肥施入土地，10月也会大量施用氮肥以使小麦有充足的底肥，故秋末冬初N2O排放量也较大．
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图8 长三角地区N2O排放时间分布
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Fig.8 Temporal distribution of N2O emission in Yangtze River Delta in 2018
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3 结论与展望
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3.1 结论
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本研究采用CH4MOD模型和排放因子法估算了长三角地区农作物温室气体排放，研究结果表明:
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1）2018年，长三角地区稻田排放176.9万t CH4，折合约3 714.9万t CO2当量; 农作物排放15 114.9 t N2O，折合约450.4万t CO2当量．按种植类型来看，单季稻稻田是CH4排放的最主要来源，小麦是N2O的主要排放源，二者排放共占长三角农作物温室气体排放总量的46.23%（以CO2当量计）．
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2）按空间分布来看，CH4排放主要分布于江苏中南部和安徽中部地区，N2O排放主要集中于安徽省中北部．按时间分布来看，CH4排放主要集中在5—8月，其中5月下旬和7月份排放较大，N2O排放主要集中在4—10月，其中4—5月排放更高．
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3.2 展望
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“十四五”期间是长三角实现“双碳”目标的关键期，而农作物温室气体减排是战略实施的重要突破口．建立更加精准的长三角农作物温室气体排放清单，可以为长三角地区农业减污降碳政策和措施的制定提供科学依据与数据支撑．基于本研究结果，对今后长三角地区农作物温室气体减排提出以下展望:
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1）江苏省及安徽省农作物耕地面积较大，农作物温室气体排放强度及排放量占长三角地区排放总量比例均较高．因此，苏皖农作物减排应作为长三角地区农作物温室气体减排的重点．
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2）稻田水管理方式、外源有机质输入、温度等因素均影响CH4排放，建议通过选育高产低排的良种、优化稻田水分管理等方式，有效降低稻田CH4排放强度.而化肥氮施用是影响N2O排放的最主要因素，可通过拓展秸秆利用多样化、提高氮肥利用效率等方式，从根本上减少碳氮源的输入从而降低N2O排放．
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摘要
为有效指导农业温室气体减排政策的制定,本研究分别采用CH4MOD模型和排放因子法估算了2018年长三角地区农作物甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)排放,并分析其时空分布规律,最终建立了2018年长三角地区农作物1 km×1 km网格化温室气体排放清单．研究结果表明:长三角稻田CH4排放因子为348.54 kg/hm2,农作物N2O排放因子为0.95 kg/hm2,与前人研究结果具有一致性．长三角地区稻田CH4排放为176.9万t(折合约3714.9万t CO2当量),最主要排放源为单季稻稻田;农作物N2O排放为15114.9 t(折合约450.4万t CO2当量),小麦是主要贡献源．CH4和N2O排放均主要来源于江苏省和安徽省,且集中在4—8月．建议加强对农业温室气体排放的管控,从源头上减少农田碳氮源的输入．
Abstract
The emissions of methane (CH4) and nitrous oxide (N2O) from croplands in the Yangtze River Delta (YRD) in 2018 were estimated via CH4MOD model and emission factor method,and their temporal and spatial distributions were further analyzed to establish 1 km×1 km grid greenhouse gas emission inventory.The results show that,the CH4 emission factor of paddy field was 348.54 kg/hm2 and N2O emission factor of croplands was 0.95 kg/hm2 in the YRD,which were consistent with previous research results.In 2018,1.769 million tons of CH4 (equivalent to 37.149 million tons of CO2) were discharged from paddy fields in the YRD,with single-season paddy fields as the main contributor;while the croplands in the YRD emitted 15114.9 tons of N2O (equivalent to 4.504 million tons of CO2) to the air,with wheat land as the biggest contributor.Jiangsu and Anhui provinces contributed most to the CH4 and N2O emissions,especially during April to August.It is suggested to reduce cropland nitrogen input thus mitigate agricultural greenhouse gas emissions.
